Desde la fundación del monasterio, muchas han sido las piezas que han ido enriqueciendo el museo a través de donaciones, en su mayoría reales.
El paso de los siglos y los eventos históricos han destruido algunas de ellas y dispersado otras, pero hoy día se conservan muchas y de gran valor artístico, en su mayoría de orfebrería. Las dependencias que albergan el museo son en su mayor parte románicas y suponen en sí mismas un bellísimo conjunto monumental.
A pesar de los despojos, el archivo y la biblioteca de San Isidoro conservan todavía ciento cincuenta y cinco códices, numerosa documentación en pergamino y papel, cerca de cuatro cientos incunables y unos mil libros antiguos.
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